
Το έτος 1815 μ.Χ. ο Άγιος αναχώρησε για το Άγιον Όρος με τον Γέροντα Δανιήλ και εκεί εκάρη μοναχός. Αργότερα χειροτονήθηκε Διάκονος παρά τις αντιδράσεις του, καθώς δεν θεωρούσε τον εαυτό του άξιο και μετά από εξαετή παραμονή στο Άγιον Όρος ήλθε και πάλι με τον Γέροντά του, στη μονή Πεντέλης στην Αθήνα. Στη συνέχεια μετέβησαν στις Κυκλάδες, όπου ο Όσιος χειροτονήθηκε το 1817 μ.Χ. Πρεσβύτερος.
Ο Όσιος Αρσένιος έδρασε κυρίως στην Πάρο και τη Φολέγανδρο, όπου δίδαξε από το 1829 μ.Χ. μέχρι το 1840 μ.Χ.

Ο Όσιος αγαπούσε τους πάντες χωρίς διακρίσεις. Περισσότερο όμως αγαπούσε τους ασθενείς, τους οποίους διακονούσε με μεγάλη προθυμία.
Όταν το 1861 μ.Χ., κοιμήθηκε ο ηγούμενος της μονής, ευσεβής ιερομόναχος Ηλίας, οι πατέρες εξέλεξαν ηγούμενο και προϊστάμενό τους τον Όσιο Αρσένιο, ο οποίος τους ποίμανε με θεοφιλή και θεάρεστο τρόπο. Λίγα χρόνια αργότερα παραιτήθηκε, για να ασχοληθεί απερίσπαστα με το έργο της ιεράς εξομολογήσεως.
Ο Όσιος κοιμήθηκε με ειρήνη στις 31 Ιανουαρίου του έτους 1877 μ.Χ. Η ανακομιδή των λειψάνων του έγινε το έτος 1938 μ.Χ. και εορτάζεται στις 18 Αυγούστου. Τα ιερά λείψανά του φυλάσσονται με ευλάβεια στη Μονή Μεταμορφώσεως του Σωτήρος Πάρου.