Στὴ συνέχεια, μαζὶ μὲ τὸν ἡγούμενο τῆς μονῆς Χριστόφορο, πῆγαν στὴν περιοχὴ τοῦ Μερκουρίου. Ἐκεῖ βρῆκαν ἕνα νέο μοναστῆρι στὸ ὁποῖο ἔζησαν ἀσκητικὰ ἐπὶ ἑπτὰ χρόνια, γιὰ νὰ συνεχίσουν ἀργότερα τὸν πνευματικό τους ἀγῶνα καὶ σὲ ἄλλο μοναστικὸ τόπο ἐπὶ δέκα χρόνια.
Ὁ Ἅγιος Θεὸς χάρισε στὸν Ὅσιο Λουκᾶ τὸ χάρισμα τῆς θαυματουργίας. Πλῆθος πιστῶν συνέρεε στὸν Ἅγιο ἀσκητή, γιὰ νὰ λάβει τὴν εὐλογία του καὶ νὰ θεραπευθεῖ.
Λίγο ἀργότερα, μετὰ τὸν θάνατο τοῦ ἡγουμένου Χριστόφορου, ἀναλαμβάνει τὴν ἡγουμενία τῆς μονῆς στὸ ὄρος Μουλά. Ἐδῶ ἀρχίζουν νέοι ἀσκητικοὶ ἀγῶνες. Ὁ Ὅσιος θεραπεύει ἀσθενεῖς, ἀποδιώκει τοὺς δαίμονες, ἐγείρει παραλυτικούς, καθοδηγεῖ πρὸς τὴν ὁδὸ τῆς σωτηρίας τοὺς χαμένους. Προσεύχεται ἀδιάλειπτα. Μένει ἔξω στὸ κρύο ἐπὶ εἴκοσι ἡμέρες, γιὰ νὰ ἐντείνει τὸν ἀσκητικό του ἀγῶνα.
Σὲ βαθὺ γῆρας καλεῖ πιὰ κοντά του τοὺς μοναχοὺς καὶ τοὺς προλέγει τὸ τέλος του. Ἀναθέτει τὰ καθήκοντα τοῦ προεστῶτος τῆς μονῆς στὸν μοναχὸ Θεόδωρο καὶ ὁρίζει βοηθό του τὸν πρεσβύτερο Εὐθύμιο. Ὁ Ὅσιος Λουκᾶς, ἀφοῦ κοινώνησε τῶν Ἀχράντων Μυστηρίων, κοιμήθηκε μὲ εἰρήνη καὶ ἐνταφιάσθηκε στὸ ναὸ τῆς Ὑπεραγίας Θεοτόκου.