Ὁ Ὅσιος Θαλλελαῖος καταγόταν ἀπὸ τὴν Κιλικία τῆς Μικρᾶς Ἀσίας. Ἐπειδὴ ἀγάπησε τὸν μοναχικὸ βίο, μετέβη στὴν πόλη τῶν Γαβάλων τῆς Συρίας, σὲ ὄρος ψηλὸ ἐπὶ τοῦ ὁποίου ὑπῆρχε ναὸς τῶν εἰδώλων καὶ ἔστησε τὴν μικρὴ καλύβα του ἀσκητεύοντας μὲ προσευχὴ καὶ νηστεία. Ὅταν εἶδαν οἱ δαίμονες τὴν ἀρετή του, δοκίμασαν νὰ τὸν ἐκφοβήσουν. Δὲν μπόρεσαν ὅμως. Μὲ προσευχὴ τοὺς ἔκανε ἄφαντους. Ἐκεῖνοι τότε ἐξεμάνησαν καὶ ἄρχισαν νὰ σπᾶνε τὰ δένδρα καὶ ἐπειδὴ οὔτε μὲ αὐτὸ παρακίνησαν τὸ Ὅσιο, τὴ νύχτα μὲ φωνὲς καὶ θορύβους, ἐπιτίθονταν σὲ αὐτόν. Χωρὶς ὅμως νὰ κατορθώσουν τίποτα, ὑπεχώρησαν.
Ὁ Ὅσιος ἦταν γεμάτος ταπεινοφροσύνη. Ποτὲ δὲν ὑπερηφανεύθηκε γιὰ τὴν ἐγκράτεια καὶ τὰ πνευματικὰ κατορθώματά του καὶ ὁδηγοῦσε πρὸς τὸν Χριστὸ πλανεμένες ψυχές. Ὅποτε μάλιστα τοῦ ἔκαναν λόγο ἐπαινετικό, ὁ Ὅσιος δὲν ἤθελε νὰ τὸν δεχθεῖ, διότι θεωροῦσε πνευματικὰ ὠφέλιμο νὰ προσέχει ποῦ ὑστεροῦσε καὶ ὄχι νὰ ἀκούει γιὰ τὴν προκοπή του.
Ἐπειδὴ ὅμως ὁ Ὅσιος ἐπιθυμοῦσε νὰ ζήσει πιὸ αὐστηρὸ ἀσκητικὸ βίο, ἐγκατέλειψε τὴν καλύβα καὶ ἔκτισε κελὶ τόσο στενό, ὥστε εἰσερχόταν σὲ αὐτὸ μὲ δυσκολία. Ἔτσι, ἀφοῦ ἔζησε θεοφιλῶς ἐπὶ δέκα χρόνια, κοιμήθηκε μὲ εἰρήνη. Τὸν βίο του συνέγραψε ὁ Θεοδώρητος Κύρου στὴ Φιλόθεο Ἱστορία του