
Στη συνέχεια, μαζί με τον ηγούμενο της μονής Χριστόφορο, πήγαν στην περιοχή του Μερκουρίου. Εκεί βρήκαν ένα νέο μοναστήρι στο οποίο έζησαν ασκητικά επί επτά χρόνια, για να συνεχίσουν αργότερα τον πνευματικό τους αγώνα και σε άλλο μοναστικό τόπο επί δέκα χρόνια.
Ο Άγιος Θεός χάρισε στον Όσιο Λουκά το χάρισμα της θαυματουργίας. Πλήθος πιστών συνέρεε στον Άγιο ασκητή, για να λάβει την ευλογία του και να θεραπευθεί.
Λίγο αργότερα, μετά τον θάνατο του ηγουμένου Χριστόφορου, αναλαμβάνει την ηγουμενία της μονής στο όρος Μουλά. Εδώ αρχίζουν νέοι ασκητικοί αγώνες. Ο Όσιος θεραπεύει ασθενείς, αποδιώκει τους δαίμονες, εγείρει παραλυτικούς, καθοδηγεί προς την οδό της σωτηρίας τους χαμένους. Προσεύχεται αδιάλειπτα. Μένει έξω στο κρύο επί είκοσι ημέρες, για να εντείνει τον ασκητικό του αγώνα.
Σε βαθύ γήρας καλεί πια κοντά του τους μοναχούς και τους προλέγει το τέλος του. Αναθέτει τα καθήκοντα του προεστώτος της μονής στον μοναχό Θεόδωρο και ορίζει βοηθό του τον πρεσβύτερο Ευθύμιο. Ο Όσιος Λουκάς, αφού κοινώνησε των Αχράντων Μυστηρίων, κοιμήθηκε με ειρήνη και ενταφιάσθηκε στο ναό της Υπεραγίας Θεοτόκου.